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介孔材料的生产及在净化工业废水的应用

来源:原创论文网 添加时间:2019-09-29

材料学硕士论文精心编辑6篇第二篇:介孔材料的生产及在净化工业废水的应用

摘要

  由于中国"多煤、贫油、少气"的能源结构,近年来,煤化工工业得到了十分迅速的发展,从而使煤气化渣成为了一种排放量巨大的新型固体废弃物。为了减少煤气化渣对土地资源的占用、对环境的危害,煤气化渣的综合利用研究刻不容缓。另一方面,介孔材料因其巨大的比表面积,有序的孔结构以及丰富可控的面基团,在吸附、催化、电化学、生物学等领域有着十分广阔的应用。然而目前绝大多数制备介孔材料的方法为模板法,其昂贵的生产成本极大地限制了介孔材料的工业化生产,以及在普通领域(如净化工业废水)中的应用。

  本论文基于煤气化细渣的天然属性,研究了一种低成本制备介孔材料的方法--酸浸法。煤气化细渣主要由两部分物质构成,即煤气化后的残余碳和玻璃态的硅铝质微珠。硅铝质微珠的成分以SiO2为主体,各种金属氧化物,如Al2O3、Fe2O3、CaO等掺杂其中。研究发现,通过盐酸浸出玻璃态微珠中的金属氧化物后,可以在原位置留下介孔结构,在600℃下烧掉碳组分就可以形成一种介孔二氧化硅微珠(称为MGS)。此外,在煤气化过程中,煤气化细渣中的残余碳在高温下,被水蒸气,CO2等气体活化成多孔碳,其孔径也分布于介孔范围。因此,对于某些煤气化细渣,仅通过盐酸浸出其玻璃微珠中的金属氧化物,就可以形成一种碳硅复合介孔材料(称为CSM),制备成本非常低,具有极高的应用价值。本论文充分讨论了各种制备工艺条件对MGS和CSM孔结构的影响。

  结果表明,所制备介孔材料的孔结构主要受两个因素影响:盐酸浓度和煤气化细渣的粒度。最佳的盐酸浓度是16wt%,同时介孔材料的比表面积和孔容随着煤气化细渣粒度的减小而增大。在最佳的反应条件下,可以制备出比表面积为364m2/g、孔容为0.34cm3/g的介孔二氧化硅微珠MGS1,以及比表面积为500m2/g,孔容为0.54cm3/g的碳硅复合介孔材料CSM1,并且两种介孔材料的孔径均主要分布于2~6nm之间。另外,通过TEM可以十分清楚地看到二氧化硅微球和碳中的孔结构,XRD分析表明两种介孔材料的主要物相为非晶态。在酸反应的过程中,H+会与二氧化硅表面的"Si-O"缺陷结合成硅羟基(Si-OH),对介孔材料的吸附性能产生重要影响。本论文通过红外光谱和酸碱滴定法表征MGS1表面硅羟基的种类和数量。结果表明,MGS1表面硅羟基的类型主要是孤立羟基和孪位羟基,硅羟基的数量为1.21个/nm2.论文实验中制备的介孔材料可以实际应用于多种不同领域,如净化工业废水、吸附有害气体以及作为聚合物的无机填料等等。

  本研究主要通过探索MGS1和CSM1对亚甲基蓝染料(MB)的吸附作用,来验证所制备介孔材料的吸附能力。结果表明,两种介孔材料对亚甲基蓝吸附过程均符合伪二阶动力学模型,吸附平衡均符合Langmuir等温方程,即亚甲基蓝吸附在这两种介孔材料的表面属于化学吸附,并最终单层覆盖在其表面上。亚甲基蓝吸附在MGS1表面的吸附机制为静电机制和氢键机制。另外,Langmuir等温方程表明,MGS1对亚甲基蓝染料的最大吸附量为140.57mg/g,CSM1对亚甲基蓝染料的最大吸附量为182.48mg/g.这一数值超过了绝大多数亚甲基蓝吸附剂,甚至可以达到一些通过模板法所制备的介孔材料的吸附量,然而它的制备成本远远低于模板法,证明了其在吸附领域的广阔应用前景。酸浸反应后的滤液中含有大量的金属离子,如果在实际生产中直接排放会造成严重的水体污染,不符合固体废弃物回收利用的宗旨。对于富含Fe3+和Al3+的溶液,随着体系pH值的升高,Fe(OH)3和Al(OH)3分子不断聚合,分子量不断增大,形成Fe(OH)3和Al(OH)3共聚物,即Fe(OH)3和Al(OH)3胶体,具有很强的吸附作用。研究表明,往滤液中加入少量聚乙烯酰胺作为聚合剂,利用NaOH调节溶液体系pH值在2.5附近,可以使滤液中的Fe+和Al+聚合成Fe(OH)3和Al(OH)3胶体,从而形成聚合铁铝净水剂。

  实验表明所制备的净水剂对高岭土悬浊液具有很好的净化效果,去浊率可达97%.总之,本论文研究了一种制备介孔材料的新工艺新方法,极大地降低了介孔材料的制备成本,解决了介孔材料难以大规模工业化生产的问题,使介孔材料在普通工业领域的应用成为可能。同时,对煤气化渣的回收再利用减小了煤气化工业对土地环境的污染。另外,把产生的废液制备成净水剂,实现了整个生产流程的零污染,并再次增加了产业的附加值,具有高度的经济效益和环保意义。

  关键词:煤气化渣;酸浸法;介孔硅;介孔碳;硅羟基;亚甲基蓝吸附;聚合铁铝净水剂

聚合铁铝净水剂

Abstract

  China is rich in coal and poor in petroleum and natural gas. Due to this special energy structure, in recent years, coal chemical industry has obtained very fast development, thus the coal gasification slag has become a new solid waste with huge emissions. In order to reduce the occupancy of land resources and the harm to the environment resulted by the coal gasification slag, it is urgent to research and recycle the coal gasification slag. On the other hand, mesoporous materials have widespread applications in adsorption, catalytic chemistry, electrochemistry, biosciences and other fields due to their large specific surface area, ordered pore structures and controllable surface groups. However, the majority of the methods for preparing mesoporous materials are template method. Its high preparation cost greatly limits the industrial production of mesoporous materials and their application in general fields, such as purification of industrial wastewater.

  This article studied a low cost method-acid leaching method to prepare mesoporous materials based on the natural properties of coal gasification fine slag. Coal gasification mainly consists of two parts: Residual carbon after coal gasification process and glass silica-alumina microspheres. The main body of silica-alumina microspheres is SiO2, with various metal oxides, such as Al2O3, CaO and Fe2O3resided in it. Our research found that a mesoporous structure was resulted after leaching out the metal oxides in the glass microspheres, and the mesoporous silica microsphere (named MGS) can be formed by burning the carbon at 600 ℃。 In addition, in the process of coal gasification, the residual carbon in coal gasification slag would be activated into porous carbon by steam, CO2 and other gases at high temperature, and the pore size of it is also attributed to mesoporous range. Therefore, for certain coal gasification slags, a carbon-silica composite mesoporous material (named CSM) can be formed by only acid leaching out of the metal oxides in the glass microspheres, with very low preparation cost and enormous application value.

  The effects of various conditions on the pore structure of mesoporous silica microspheres and carbon-silicon composite mesoporous material were fully discussed in this article. The results showed that the pore structure of the prepared mesoporous materials is mainly affected by two factors: the concentration of hydrochloric acid and the particle size of coal gasification fine slag. The optimal acid concentration is 16 wt%, and the specific surface area and pore volume of mesoporous materials increase along with the decrease of the particle size. At the best react conditions, mesoporous silica microspheres MGS1 with specific surface area of 364 m2/g, pore volume of 0.34cm3/g and carbon-silica composite mesoporous material CSM1 with specific surface area of 500 m2/g, pore volume of 0.54 cm3/g were prepared, and the pore sizes of the two mesoporous materials are mainly distributed between 2 and 6 nm. In addition, the pore structure in carbon and silica can be clearly seen by TEM, and the XRD showed that the main phase of two mesoporous materials were amorphous state.

  In the process of acid reaction, H+ will combine with the "Si-O" defect on the surface of silica to form silanol groups (Si-OH), which has an important effect on the adsorption properties of mesoporous materials. In this article, the types and quantities of silanol groups on the surface of MGS1 were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy and acid-base titration method. The results showed that the types of silanol groups are mainly isolated silanol groups and silanol groups, and the number of silanol groups is 1.21/nm2.

  The mesoporous materials prepared in this article's experiment can be applied in many different fields, such as purification of industrial wastewater, adsorption of harmful gases and serving as inorganic fillers for polymer materials, etc. This research explored MGS1 and CSM1's adsorption effect for methylene blue, to verify their adsorption ability. The results showed that the adsorption process of methylene blue onto the two mesoporous materials conformed to pseudo-second-order kinetic model,and the adsorption equilibrium conformed to Langmuir isotherm equation, that is, the adsorption of methylene blue onto the two mesoporous materials belonged to chemical adsorption, and eventually monolayer covered on their surface. The adsorption mechanisms of methylene blue on MGS1's surface are electrostatic mechanism and hydrogen bonding mechanism. What's more, Langmuir isothermal equation showed that the maximum adsorption capacity of MGS1 for methylene blue was 140.57 mg/g, and that of MGS1 for methylene blue was 182.48 mg/g. This value exceeds most methylene blue adsorbents and can even reach the adsorption level of some mesoporous materials prepared by template method. However, its preparation cost is much lower than that of template method, which proves its broad application prospects in adsorption field.

  The filtrate after acid leaching reaction contains a large number of metal ions. If discharged directly in actual production, it will cause serious water pollution, which is not in line with the aim of solid waste recycling. For the solution rich in Fe3+ and Al3+, with the increase of the pH value, Fe(OH)3 and Al(OH)3 molecules are continuously polymerized,forming Fe(OH)3 and Al(OH)3 colloids eventually, which have strong adsorption ability. The research indicated that adding a small amount of polyvinylamide to the filtrate as a polymerizer and using NaOH to adjust the pH value near 3 can polymerize Fe+and Al+into Fe(OH)3 and Al(OH)3 colloids, thus forming Fe-Al polymerized water purifying agent. In this experiment, the prepared water purifying agent has a good purification effect on the suspension, and the turbidity removal rate for the kaolin suspension can reach up 97 percent.

  In conclusion, this article reported a new method to prepare mesoporous materials, which greatly reduced the cost of preparing mesoporous materials and solved the problem that mesoporous materials are difficult to be large-scale industrialized production, making the wide application of mesoporous materials possible. Meanwhile, the recycling of coal gasification slag reduced the land environmental pollution resulted by the coal gasification industry. In addition, the waste liquid was prepared into water purifying agent by a simple method, which realizes zero pollution of the whole production process and increases the added value of the industry again. It has a high economic benefits and environmental significance.

  Key Words:Coal gasification slag; acid leaching method; mesoporous silica; mesoporous carbon; silanol groups; methylene blue adsorption; Fe-Al polymerized water purifying agent

目录

  第1章 绪论

  1.1 煤气化渣概述

  1.1.1 煤气化渣的产出和危害

  中国是煤炭消耗大国,根据《"十三五"煤控中期评估与后期展望研究报告》,2018 年中国的煤炭消耗量约为 39 亿吨,占一次性能源消耗量的 60%左右,远超过全球一次能源消耗的平均比例 29%

  [1].由于这种以煤炭为主要燃料的实际情况,煤化工工业在改善中国能源结构方面具有重要的战略意义。我国正在和即将建立的煤化工项目有望形成每年 5.8 亿吨的煤炭需求[2],而且《"十三五"纲要》中指明要把煤气化工程作为现代煤化工产业的关键领域。目前我国煤气化渣的年排放量已经可达几千万吨[3],随着国家对煤气化产业的大力支持和推动,可以预计煤气化渣的排放量将迎来井喷式的增长,成为除粉煤灰外另一种高产量的燃煤固体废弃物。根据产出位置和粒度的不同,煤气化渣可分为煤气化粗渣和煤气化细渣[4].在煤的气化过程中,煤中的大部分碳和水蒸气、O2、CO2 等气体发生气化反应成为煤气(CO、CH4 等)[5],而无机矿物质在高温条件下转变为熔渣。一部分熔渣流入气化炉底部,冷却形成颗粒较大的粗渣,最终由封闭漏斗收集。另一部分熔渣被气体带出,并随着气流进入随后的净化工序,冷却形成颗粒较小的细渣,最终由过滤器收集[6].两种煤气化炉渣的排出示意图如图 1.1 所示。

  煤气化粗渣的粒度大、形状不规则,不适合用来制备介孔材料。而煤气化细渣不但粒度小,仅为微米级别,而且在煤气化过程中,细渣中残留的未燃碳在高温条件下,已经气化炉中各种气体活化为多孔碳,具有很高的比表面积。因此,本课题选取煤气化细渣作为原料来制备介孔材料。煤气化渣的危害主要为占用土地资源和污染生态环境。据统计,每一万吨固体废弃物占用的土地资源在 4~5 亩之间[7].目前为止煤气化渣的年排放量为几千万吨,这意味着每年将占用上万亩的土地资源,而且这一数据正在迅猛增长,极 其浪费土地资源。煤气化渣中含有多种重金属,它们来源于原煤中的无机成分。何绪文[8]等人使用多种强度酸对煤气化渣中的金属氧化物进行浸出实验,发现弱酸对煤气化渣中的重金属元素的溶出率高于强酸。这意味着在外界酸雨淋洗和地表水冲刷的情况下,煤气化渣中的重金属元素会释放到周围土壤和水体中,造成严重的污染。除此之外,随着 2018 年底《固废法》加大了对工业固体废弃物堆积的惩罚力度,煤气化渣的产出还会给企业带来严重的经济负担。因此,为了减小煤气化工业带来的环境污染,并增加煤气化产业的附加值,必须对煤气化渣进行开发利用。

  1.1.2 煤气化细渣的基本性质

  近年来随着煤气化渣排放量的迅猛增长,越来越多的学者对煤气化细渣进行研究,其基本性质已经十分清楚。Zhao X 等人[9]报道煤气化细渣中的残留碳倾向于保持松散的絮状物,而各种无机物呈球形存在。Wu S 等人[10]进一步研究了煤气化细渣中无机元素的分布,认为细渣中的无机微球可分为部分熔融状态和完全熔融状态。部分熔融状态的无机微球表面粗糙,多含熔点较高的酸性金属氧化物 (Al2O3,、Fe2O3、TiO2 等);完全熔融状态的无机微球表面光滑,多含熔点较低的碱性金属氧化物 (CaO、Na2O、K2O 等)。尹洪峰等人[11]则发现细渣的无机成分 90%以上为非晶态物质,少量的晶相物质是石英和方解石。另外,煤气化细渣的成分与原煤成分、气化炉的种类以及进料方式等多种因素有关,不同产地的煤气化细渣成分差别较大,但都以 C、SiO2、Al2O3、Fe2O3 和 CaO 为主要成分。表 1.1 列出了陕西神木煤化工厂[11]、内蒙古某煤化工厂[6]以及西班牙某煤化工厂[12]所产出的煤气化细渣的化学成分以供参考。

  在煤气化过程中,细渣中的碳在高温和多种气体的作用下,经历了气化、活化等过程,与原煤中的碳有着截然不同的性质。迄今为止,很多文章报道了煤气化细渣中残留碳的性质[13-16].这些研究表明,煤气化细渣中的残留碳主要来源于原煤热解的挥发性物质、部分气化碳以及未反应的热解碳,这些碳可以再循环作为气化反应器的燃料。同时,细渣中的残余碳有着比煤焦和粗渣中的碳更为有序的碳晶结构。细渣中的碳的气化反应活性明显高于煤焦,但低于粗渣。更重要的是,这些研究发现煤气化细渣中的碳具有完整的孔结构,其比表面积和孔容远远大于粗渣和原煤中的碳。这表明煤气化细渣中的碳在气化过程中被水蒸气、二氧化碳等气体活化,其孔通道得到了极大的疏通,形成一种类似于活性炭的结构,在吸附等领域有着广阔的研究和应用前景。煤气化渣的粒度对性能影响很大。Pan C 等人[17]把细渣筛分为 0~20 μm,20~40 μm,40~65 μm 和大于 65 μm 四组来探究不同粒度煤气化细渣的性质。结果表明,不同尺寸炉渣之间的差异与经受的不同气化过程有关,细渣的特征主要受颗粒破碎的影响。粒度小的细渣,其无机成分倾向于呈规则球形,残留碳倾向于呈絮状;粒度大的细渣无机成分和碳组分倾向于成为不规则的块状物。细渣中丰富的孔结构来源于残留碳中的孔,与无机组分无关。细渣中碳的含量随着粒度的增大而增加,但细渣的比表面积和孔容积随着粒度的增大而减小。也就是说尽管小粒度的细渣中的碳含量低,但却有着更丰富的孔结构。另外,细渣中无机物质的成分与粒度没有明显的关系。总而言之,煤气化细渣由多孔的残留碳和熔融态的无机微球组成,无机微球以 SiO2 为主体,Al2O3、CaO、Fe2O3 等各种金属氧化物掺杂其中。这些成果对本研究有着重要的启发。

  1.1.3 煤气化细渣的资源化利用研究现状

  目前煤气化细渣的主要处理方式仍是以堆积和填埋为主,并没有实际的工厂来回收和再利用煤气化渣。造成这种情况的主要原因有两方面,一是煤气化细渣目前的排放量相对于粉煤灰来说还比较小,对土地资源的占用和生态环境的危害还没有引起足够的关注;二是煤气化细渣的成分比较复杂,使其资源化利用的难度较大。然而,随着中国煤化工工业的迅猛发展,煤气化渣所引起的资源和环境问题日益显著。同时,越来越多对煤气化渣的研究表明,煤气化细渣有着十分优秀的物理和化学性质,属于放错了位置的宝贵资源。因此,煤气化渣的实际资源化利用在不久的将来定会实现。煤气化细渣在很多领域有着十分广阔的应用前景。例如,Tang Y 等[18]运用碳热还原和氮化的方法,把煤气化细渣制备成以 Ca-α-Sialong 为主要物相的Sialong 粉体。张晓峰等[19]利用煤气化细渣中碳含量高的特点,将其用于掺烧和浮选脱炭。鲍超等[20]以煤气化细渣为原料,利用 HF 酸对煤气化渣改性处理,吸附溶液中的重金属离子。刘开平等[21]则直接将煤气化细渣掺水泥混凝土中,部分替代天然砂作为混凝土细集料。此外,煤气化细渣还可以制备玻璃、陶瓷、已及各种墙体材料。[22]迄今为止,已经有一些研究报道了利用煤气化细渣制备多孔材料。

  Li C 等[23]利用非水热溶胶-凝胶法,把煤气化细渣制备成为比表面积为1347 m2/g,具有六边形孔结构的MCM-41;Gu Y 等[24]利用KOH活化法先把煤气化细渣中的碳炭化、活化成活性炭,然后再以平行的碳微孔作为模板制备介孔二氧化硅片段,从而形成比表面积为1347 m2/g,孔容为0.69 cm3/g的碳硅复合多孔材料;Xu Y 等[25]则选取高含碳量的煤气化细渣,利用KOH活化法,把煤气化细渣制备成比表面积高达2481 m2/g,孔容高达1.71 cm3/g的高性能活性碳, 并应用于吸附工业废水中的铅离子;赵永彬等人[26]则在1100℃条件下,把煤气化细渣烧结成了孔隙率为49.2%,平均孔径为5.96 μm,0.01 MPa 压力下平均N2通量达到2452.6 m3/( m2·h),抗弯强度达到8.96 MPa的介孔陶瓷。

  然而,尽管这些方法所制备的多孔材料具有十分优秀的性能,但它们均需昂贵的添加剂和复杂的制备工艺,难以实现大规模化工业生产以及在实际生产中的广泛应用。本论文研究仅需对煤气化细渣进行筛选,酸浸(以及煅烧)操作,就可以在煤气化细渣的硅微球上形成介孔结构,从而极大的降低了介孔材料的生产成本,使介孔材料的工业化生产成为可能。

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  1.2介孔材料简介
  1.2.1介孔材料的常见种类
  1.2.2介孔材料的合成方法
  1.2.3介孔材料的应用

  1.3无定型二氧化硅表面硅羟基简介
  1.3.1硅羟基的类型
  1.3.2升温过程中硅羟基的变化
  1.3.3硅羟基含量的测定方法

  1.4染料废水及其处理方法简介
  1.5聚合铁铝净水剂简介
  1.6研究内容与创新点
  1.6.1课题研究内容
  1.6.2课题的创新点

  第2章实验原料和表征方法
  2.1煤气化细渣的表征
  2.1.1成分和物相
  2.1.2形貌特征
  2.1.3热重和差热分析
  2.1.4透射红外光谱分析
  2.1.5孔结构

  2.2实验试剂、仪器以及样品性能表征方法
  2.2.1药品与试剂
  2.2.2仪器与设备
  2.2.3样品性能表征

  第3章酸浸法制备介孔二氧化硅微球及其对亚甲基蓝染料的吸附作用
  3.1MGS的制备方法
  3.1.1原料的筛选
  3.1.2酸浸造孔
  3.2MGS孔结构的影响因素
  3.2.1酸浓度对MGS孔结构的影响
  3.2.2其它反应条件对MGS孔结构的影响
  3.2.3煤气化细渣粒度对MGS孔结构的影响

  3.3MGS1的表征
  3.3.1成分和物相
  3.3.2孔结构
  3.3.3形态
  3.4MGS1表面硅羟基研究
  3.4.1硅羟基的类型
  3.4.2硅羟基的数量

  3.5MGS1对亚甲基蓝染料的吸附行为
  3.5.1实验部分
  3.5.2吸附动力学
  3.5.3吸附等温线
  3.5.4吸附机理
  3.6本章小结

  第4章酸浸法制备碳硅复合介孔材料及其对亚甲基蓝染料的吸附作用
  4.1CSM的制备方法
  4.2CSM孔结构的影响因素
  4.2.1酸浓度对CSM孔结构的影响
  4.2.2煤气化细渣粒度对CSM孔结构的影响
  4.3CSM1的表征
  4.3.1成分和孔结构
  4.3.2形态

  4.4CSM1对亚甲基蓝染料的吸附行为
  4.4.1吸附动力学
  4.4.2吸附等温线
  4.4.3比较CSM1与其它吸附剂对亚甲基蓝的吸附能力
  4.5本章小结

  第5章酸浸滤液制备聚合铁铝净水剂
  5.1PAFC的制备
  5.1.1制备方法
  5.1.2混凝机理

  5.2PAFC对高岭土悬浊液的吸附作用
  5.2.1实验方法
  5.2.2pH值对PAFC净水效果的影响
  5.2.3PAFC添加量对净水效果的影响
  5.2.4水温对PAFC净水效果的影响
  5.3本章小结

第6章结论

  论文在深入研究煤气化细渣基本性质基础上,充分利用煤气化细渣中碳和无机成分所具有的独特性质,研发了一种新的介孔材料的制备方法--酸浸法。该方法工艺简单、成本低廉,既可实现介孔材料的工业化生产,又为煤气化细渣的回收再利用找到了高产值的途径,具有高度的经济效益和环保意义。将制备的介孔二氧化硅硅微球(MGS1)与碳硅复合介孔材料(CSM1)应用于亚甲基蓝染料吸附之中,取得了良好的效果,证明了其在吸附领域广阔的应用前景。将酸浸反应后的滤液制备成聚合铁铝净水剂(PAFC),实现整个生产流程的零污染,进一步增加了煤气化渣的附加值。本课题所得到的具体结论如下:

  1.煤气化细渣的无机成分呈玻璃态的硅铝质微球,以SiO2为主体,各种金属氧化物掺杂其中。通过盐酸浸出微球中的金属氧化物可以在球体上留下致密的介孔结构,再煅烧除去碳就可制备出一种介孔二氧化硅硅微球MGS.研究发现,影响MGS孔结构的主要因素为酸浓度、煤气化细渣粒度和煅烧温度。MGS比表面积随酸浓度的变化符合高斯模型,随金属氧化物浸出率的变化符合一维线性模型,最佳的酸浓度是16wt%;最佳的煅烧温度是600℃;另外,MGS的比表面积和孔容随着煤气化细渣粒度的减小而增大。在最佳反应条件下,可以制备出比表面积为364m2/g、孔容为0.339m2/g、孔径主要分布于2~6nm之间的介孔二氧化硅微球MGS1.

  2.煤气化细渣中的残留碳在气化过程被水蒸气、CO2等气体活化,具有丰富的孔结构,因此仅通过酸浸就可制备出具有更高比表面积的碳硅复合介孔材料CSM.研究发现,CSM中碳和氧化硅的孔径分布相似。与MGS相同,制备CSM的最佳条件也是16wt%的酸浓度以及粒度小的煤气化细渣。在最佳反应条件下,可制备出比表面积为500m2/g、孔容为0.54m2/g、孔径主要分布于2~6nm之间的碳硅复合介孔材料CSM1.

  3.通过TEM成功观测到两种介孔材料硅和碳中致密的孔结构,直观地证明了酸浸法制备介孔材料的可行性。

  4.利用红外光谱和酸碱滴定的方法研究MGS1的表面硅羟基,结果发现MGS1表面硅羟基的类型为孤立羟基和孪位羟基,MGS1中硅羟基的含量为0.5187mmol/g(1.21个/nm2),在1000℃之前硅羟基完全消失。

  5.探索了MGS1和CSM1对亚甲基蓝染料的吸附行为。结果发现亚甲基蓝吸附在两种介孔材料上均符合伪二阶动力学模型和Langmuir吸附等温线模型,证明吸附过程属于化学吸附且亚甲基蓝分子在吸附剂表面单层覆盖。Langmuir模型显示MGS1对亚甲基蓝的最大吸附量为140mg/g,CSM1对亚甲基蓝的最大吸附量为182mg/g,超过了多数的低成本亚甲基蓝吸附剂。另外,亚甲基蓝在MGS1表面的吸附机理为静电相互作用和氢键机制。

  6.酸浸滤液中含有大量的Fe3+和Al3+,如直接排放会造成水体污染。通过升高溶液的pH值,使Fe3+和Al3+水解、聚合形成聚合铁铝净水剂PAFC.实验结果表明PAFC对高岭土悬浊液具有良好的净化效果,去浊率可达97%.另外,悬浊液的pH值和温度对PAFC的净化效果影响不大。

  参考文献

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